當(dāng)時正值五四革命時期，錢壯飛通過錢玄同認(rèn)識了陳獨秀、李大釗、胡適等一批文學(xué)革命的先驅(qū)，深受他們的影響。其中的李大釗、陳獨秀是中共早期創(chuàng)始人，胡適、錢玄同盡管后來趨于保守，但不可否認(rèn)，他們是文學(xué)革命的旗手。受李大釗、陳獨秀的影響，錢壯飛開始接觸馬克思主義。張振華的弟弟張暹中也是中共早期黨員，錢壯飛與他來往密切。1924年經(jīng)朋友介紹，他在安徽會館與共產(chǎn)黨員胡底相識，兩人一見如故，很快成為摯友。第二年經(jīng)內(nèi)弟張暹中介紹，他和夫人張振華在北京加入中國共產(chǎn)黨。

加入共產(chǎn)黨后，錢壯飛、張振華夫婦與胡底一起，利用公開職務(wù)作掩護，從事地下活動。有時組織上安排一些同志轉(zhuǎn)移，或需要一些相關(guān)的物品，錢壯飛夫婦總是及時買好送去。后來他家搬到平安里13號一棟較寬敞的住宅，這里就成了中共北平黨組織的秘密聯(lián)絡(luò)點。

為了解決經(jīng)費困難這個問題，同時也是為了掩護革命活動，1926年錢壯飛與徐光華、胡底等人在北京成立了“光華影片公司”，在行醫(yī)的同時，他還參與電影拍攝。這家公司拍過不少電影，有的片子還在日本上映。其中一部叫《燕山隱俠》的武俠電影，由錢壯飛自編自導(dǎo)自演。錢壯飛的夫人和女兒也在其中扮演重要角色，錢壯飛與女兒錢蓁蓁演一對兄妹。在和父親合拍《燕山隱俠》后，當(dāng)時年僅11歲的她就此踏入銀幕。這部電影當(dāng)時非常有名，是國內(nèi)第一部黑白武俠故事片。

1927年4月6日，由于叛徒出賣，張作霖的“安國軍”突然包圍了蘇聯(lián)駐華大使館，一舉逮捕了李大釗等中共黨員。這年4月28日，黨的創(chuàng)始人之一李大釗被反動派殺害。中共北方局遭到破壞，錢壯飛和胡底遭到北洋軍閥政府通緝。他和胡底等人不得不化名東躲西藏，其中胡底化名“北風(fēng)”，錢壯飛化名“南飛”。大革命失敗后，錢壯飛曾到馮玉祥的西北軍當(dāng)軍醫(yī)，一時與黨組織失去了聯(lián)系。因欠餉嚴(yán)重、家計無著落，他只得離開軍隊。在無可奈何的情況下，他南下來到上海。

剛剛經(jīng)過了“四·一二”反革命政變的上海，此時正籠罩在一片白色恐怖之中。白色恐怖考驗著年輕的中國共產(chǎn)黨人。一些人經(jīng)不起考驗，宣布退黨了，一些人叛變投敵了。錢壯飛想先安定下來，再設(shè)法去找黨組織。雖然他很快就在上海市公用局找到了一份臨時工，但收入不多，要維持一家六七口人的生活，自然是十分困難的。在這種經(jīng)濟窘迫的處境中，錢壯飛一面找可作掩護的職業(yè)，一邊尋找黨的關(guān)系。

因為沒時間照顧女兒，錢壯飛夫婦急于找一個地方將她安頓下來。錢壯飛看到黎錦輝正為籌備中華歌舞團“明月社”招考新學(xué)員的廣告，就帶她去報考。當(dāng)時黎錦輝先生把錢蓁蓁上下打量一番，覺得這孩子還不錯，就把她留了下來。黎錦輝先生是中國新興歌舞的開拓者，他所辦的歌舞學(xué)校與當(dāng)時一些舊戲班子是大不相同的，父母也就比較放心。錢壯飛送女兒進黎錦暉主辦的中華歌舞團學(xué)習(xí)歌舞，由于她表演出色，與王人美、胡蝶被稱為歌舞三杰。黎錦輝非常喜歡錢蓁蓁，認(rèn)她做干女兒，她后來改名黎莉莉，隨其干爹黎錦輝姓。